МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ
им. М.В.ЛОМОНОСОВА

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

 ТРЕХ- И ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА
 НА ПОЛЯРИТОНАХ В КРИСТАЛЛАХ 
 НИОБАТА ЛИТИЯ С ПРИМЕСЯМИ.

реферат выпускника физического
 факультета Лосевского П.С.

Научный руководитель
кандидат физ.-мат. наук,
ст. н. с. Китаева Г. Х.
МОСКВА - 1997

                                                     Содержание.
Введение.	3	
Глава 1. Рассеяние света на равновесных поляритонах.
     1 Рассеяние света в однородных кристаллах.
        1.1 Дисперсионная кривая кристалла.
        1.2. Интенсивность СПР и симметрия кристалла LiNbO3.
     2. Рассеяние света на поляритонах в условиях 
          нелинейной дифракции.
     3. Экспериментальная установка для наблюдения СПР.	5
5
5
7

9
11	
Глава 2. Исследование характеристик однородных и слоистых кристаллов
           ниобата лития с различным содержанием примесей методом 
           спектроскопии СПР.
     1. Образцы кристаллов LiNbO3.
     2 Показатели преломления кристаллов в видимом и инфракрасном
          диапазоне спектра излучения.
         2.1 Дисперсия в видимой и ближней ИК области спектра.
         2.2 Дисперсия в поляритонной области спектра.
    3. СПР в моно- и полидоменных кристаллах.
     4. Толщина слоя в полидоменном LiNbO3. 	

12
12

13
13
19
21
24	
Глава 3. Четырёхфотонное рассеяние света на поляритонах.
     1. Обзор эффектов в нецентросимметричных средах.
     2. Прямое четырёхфотонное взаимодействие.
     3. Каскадные трехволновые процессы.
     4. Экспериментальная установка для наблюдения 
       четырехфотонного рассеяния света на поляритонах.	26
26
27
29

31	
Глава 4. Исследование характеристик кристаллов методом активной спектроскопии. 	
34	
Заключение.	44	
Литература.	45	

                                                              Введение.
	Задачей данной работы является исследование рассеяния света на равновесных и возбуждаемых поляритонных состояниях в кристаллах. К таким типам рассеяния относятся спонтанное параметрическое рассеяние (СПР) и некоторые разновидности четырехфотонного рассеяния. Конечной целью является разработка методики определения оптических характеристик кристаллов с различной структурой методом активной спектроскопии. Образцами для исследования служат кристаллы ниобата лития. В свою очередь, среди них выделяются три группы: пространственно-однородные кристаллы, но с различным содержанием примеси (используются кристаллы с примесью магния и неодима), пространственно-неоднородные монодоменные среды и пространственно-неоднородные полидоменные среды с регулярными слоями роста, которые могут использоваться для квазисинхронного преобразования лазерного излучения. 
	Для изучения этих трех групп кристаллов используется спонтанное параметрическое рассеяние (СПР) и рассеяние света на поляритонах (РСП) [1]. C помощью этого метода можно обнаружить явления, не проявляющиеся в спектрах комбинационного рассеяния света на фононах. Это происходит в тех достаточно распространенных случаях, когда частоты фононов остаются практически неизменными, а меняются только силы осцилляторов или константы затухания фононов. При этом существенным образом изменяется и закон дисперсии поляритонных состояний. В данной работе получены спектры спонтанного рассеяния однородных кристаллов ниобата лития с различной концентрацией примеси магния, измерены показатели преломления в видимой и инфракрасной области спектра. Затем были исследованы кристаллы со слоями роста, некоторые из которых имеют регулярную доменную структуру. В полидоменных кристаллах параметрическое рассеяние при наличии нелинейной дифракции несет в себе информацию не только о дисперсионных характеристиках среды (зависимости средних значений показателей преломления и поглощения, квадратичной восприимчивости как от частот так и от поляризации накачки, сигнальной и поляритонной волн); но и о характеристиках периодической доменной структуры (пространственного распределения оптических свойств).
	Также рассматриваются два процесса активной спектроскопии: прямые четырехфотонные процессы и каскадные трехфотонные процессы, связанные с нелинейными восприимчивостями (3) и (2) соответственно. Первые работы в данной области были начаты еще в конце 60-х годов [2]. Эта часть исследования представляет наибольший интерес, так как спектроскопия неравновесных состояний способна дать значительно больше информации в отличие от других методов, которые имеют гораздо меньшую величину полезного сигнала на выходе из исследуемого объекта. Исследованы особенности четырехволновых процессов рассеяния света на поляритонах для создания оптимальной спектроскопической схемы, позволяющей проводить измерения дисперсии поляритонов. Далее результаты четырехволновой методики сравниваются с дисперсией поляритонных состояний, полученной по спектрам трехволнового рассеяния света на поляритонах.

                    Глава 1. Рассеяние света на равновесных поляритонах.
		       1 Рассеяние света в однородных кристаллах.
	Параметрическое рассеяние света представляет собой процесс спонтанного распада фотонов накачки (L, kL) в кристалле с отличной от нуля квадратичной восприимчивостью на сигнальный (S, kS) и холостой фотоны (P, kP), либо фотон и поляритон. Волновые векторы и частоты при стоксовом рассеянии удовлетворяют следующим условиям :
			,						(1)
которые являются законами сохранения импульса и энергии. Частоты собственных механических колебаний кристаллической решётки имеют тот же порядок колебаний, что и частоты инфракрасных электромагнитных волн: от 1011  до 1013  Гц (10-3000 см-1 ). При определенных условиях возможно прямое взаимодействие оптических колебаний решетки с инфракрасными электромагнитными волнами, т.е. существование поляритонных волн.
                                        1.1 Дисперсионная кривая кристалла.
	Основные черты частотно-углового спектра СПР определяются дисперсионной кривой (k) кристалла. Дисперсионное соотношение кубического (неанизотропного) кристалла в гармоническом приближении в однорезонансном случае имеет вид:
                                ,                                                 (2)
где  - диэлектрическая проницаемость среды на частотах много больших фундаментальных частот кристаллической решётки, но много меньших частот электронных переходов, f=0-  - сила осциллятора, 0 - фундаментальная частота оптического колебания решетки. На рис.1 приведена дисперсионная кривая соответствующая уравнению (2). Если бы поперечные механические колебания и электромагнитные волны были независимы, то первые описывались 

                        Рис.1 Дисперсия кубического кристалла. 

                         Рис.2 Дисперсия анизотропного кристалла.

бы прямыми .(k)=TO и (k)=LO, а вторые - прямой =. Запаздывающее взаимодействие между этими колебаниями в кристалле приводит к поляритонным возбуждениям, имеющим смешанную электромеханическую природу. На частотах, больших LO находиться верхняя поляритонная ветвь. На частотах между TO и LO находится запрещенная зона, где среда не прозрачна для объемных волн.
	В анизотропных одноосных кристаллах частотам поперечных и продольных колебаний Т и L соответствуют частоты колебаний, смещения которых параллельны (еТ; еL) и перпендикулярны (оТ; оL) оптической оси. На рис.2 изображены дисперсионные кривые, соответствующие случаю, когда вектор  перпендикулярен главной оптической оси кристалла. 
          1.2. Интенсивность СПР и симметрия кристалла LiNbO3.
Впервые вопрос об интенсивности СПР рассматривался в работе [3]. Когда поляритонная частота p далека от частоты фонона, достаточно рассматривать квадратичную нелинейную восприимчивость (2). Будем рассматривать накачку, как плоскую монохроматическую волну с интенсивностью SL и предположим, что углы рассеяния p,s на частотах p, s малы, так что , где А - сечение рассеивающего объёма V, l - длина кристалла. Тогда мощность, рассеиваемая на частоте s в направлении  в единичный спектральный и угловой интервалы, равна[4]:
                                                 (3)
где  - свертка тензора (2) и ортов поляризации соответствующих волн, ns,p,L - показатели преломления на соответствующих частотах, а  - форм-фактор, описывающий частотно-угловую структуру СПР, когда среда прозрачна на всех трёх частотах. В последнем выражении введено обозначение ,.где  - отстройка волнового вектора поляритона от точного синхронизма.
	Тензор квадратичной восприимчивости (2) однородных кристаллов ниобата лития, использовавшихся в данной работе, имеет вид [5]:
           ,                        (4)
причём xxy=-2yyy, yxx=-yyy, yyz=xxz, zyy=zxx. Кристаллофизические оси ориентированы относительно элементов симметрии следующим образом: ось Z совпадает с оптической осью кристалла, осью симметрии третьего порядка, ось X перпендикулярна плоскости зеркальной симметрии m, а ось Y лежит в этой плоскости. Геометрии рассеяния, которая была реализована в эксперименте, соответствует схематическая запись X(Z,Y)X+Z. Здесь последовательность индексов задаёт направления векторов  соответственно. Последнее выражение X+Z определяет плоскость рассеяния, которая, в свою очередь, задается ориентацией входной щели спектрографа (в данном случае плоскость XZ). В соответствии с видом тензора нелинейной поляризуемости (4) константа нелинейного взаимодействия равна:
                                                (5)
Это означает, что регистрировалось излучение, рассеянное на обыкновенных поляритонах.

	2. Рассеяние света на поляритонах в условиях нелинейной дифракции.
	Изменение нелинейной восприимчивости в пространстве оказывает воздействие на протекание параметрического процесса в кристалле. Периодическая модуляция нелинейной восприимчивости влияет на условия пространственного синхронизма[6]:
                                     ,                                      (6)
где  - вектор обратной решётки, связанный со слоями-доменами, d - толщина слоя,  - единичный вектор, перпендикулярный слоям, m - целое число. Условия временного синхронизма при этом не меняются. Эффективная нелинейная восприимчивость (5) может быть разложена в виде(eff(2)):
                                                                               (7)
Амплитуды пространственных гармоник квадратичной восприимчивости имеют вид:
                                                                              (8)
Тогда поляризация на частоте рассеянного излучения выглядит следующим образом:
                      (9)
Отсюда видно, что интенсивность рассеянного излучения в направлении, соответствующем m-ому порядку дифракции, пропорциональна Фурье-амплитуде m.
	Нелинейная дифракция позволяет получить новое уравнение пространственного синхронизма при генерации второй гармоники. В работе [7] исследовали генерацию второй гармоники (ВГ) в слоисто-неоднородном кристалле ниобата бария-натрия. Была прослежена температурная зависимость интенсивности ВГ при нелинейной дифракции света в окрестности сегнетоэлектрического фазового перехода. Выше температуры этого перехода доменов нет, поэтому интенсивность ВГ резко падает, не опускаясь до нуля, так как существует остаточная поляризованность слоёв.
	В работе [6] получены спектры нелинейной дифракции в полидоменном кристалле ниобата бария-натрия при параметрическом рассеянии света. При этом вектор нормали слоёв  был перпендикулярен вектору накачки . Наблюдалось рассеяние в первом и втором порядке дифракции, смещённого по углу относительно нулевого порядка дифракции. По полученным спектрам определены отклонение направления роста слоёв от оптической оси кристалла и период регулярной доменной структуры .
	В работе [8] получены одновременно в одном кристалле вторая и третья гармоники излучения 1,064 мкм. При генерации второй гармоники в уравнение волновых векторов  входил волновой вектор нелинейной дифракции первого порядка (m=1), а при генерации третьей гармоники - третьего порядка (m=3). Кристалл состоял из участков с периодическими доменами различной толщины. В каждом процессе участвовала область с доменами, толщина которых удовлетворяла уравнению пространственного синхронизма.

                           3. Экспериментальная установка для наблюдения СПР.
	Основными элементами экспериментальной установки (рис.3) для получения спектров спонтанного параметрического рассеяния на поляритонах (ПР-спектрограф) являются: аргоновый лазер (1) с длиной волны L=488 нм, нелинейный кристалл (6), две призмы Глана (поляризатор (5) и анализатор (6)), трёхлинзовая оптическая система (8) для получения углового спектра и спектрограф (10) для получения частотного спектра.
	Излучение лазера после направляющих зеркал (2) проходит через диафрагмы (3); служащие для контроля положения накачки. Далее поляризатор (5) выделяет поляризацию накачки, параллельную щели спектрографа. Анализатор (6) пропускает сигнальную волну с поляризацией, перпендикулярной выделенной поляризации накачки. Интерференционный фильтр (9) задерживает оставшееся излучение накачки.

	Рис.3. Оптическая схема для наблюдения параметрического рассеяния.
1. Ar+лазер ; 2. Зеркало ; 3. Диафрагма ; 4. Длиннофокусная линза ; 5. Призма Глана (поляризатор) ; 6. Образец (кристалл) ; 7. Призма Глана (анализатор) ; 8. Трехлинзовая система ; 9 Интерференционный фильтр ; 10. Спектрограф.

Глава 2. Исследование характеристик однородных и слоистых кристаллов ниобата лития с различным содержанием примесей методом спектроскопии СПР.
                                             1. Образцы кристаллов LiNbO3.
	Исследовались кристаллы ниобата лития с различной концентрацией примесей (Табл.1). Кристалл ниобата лития - одноосный отрицательный в видимой области спектра, имеющий большое двулучепреломление n=ne-no-0.1. Концентрация примесей (Nd и Mg) была измерена с помощью рентгеновского микроанализа. Однородные кристаллы No.4,5,6 выращены вдоль оптической оси Z.
	Слоистые кристаллы No.2,3 имели форму параллелепипеда. Примесь неодима практически не влияет на значения показателей преломления. Слои параллельны грани . Оптическая ось расположена в плоскости ZY под углом 57о к нормали слоев. Кристаллы ниобата лития с вращательными слоями роста и закрепленными на них доменами выращивают путём вытягивания из расплава. В образцах ниобата лития с периодической доменной структурой варьировалась концентрация магния от слоя к слою, соответственно от слоя к слою менялся показатель преломления на малую величину, n10-4 [10]. Для выращивания монодоменных кристаллов, которые имеют слои с однонаправленным вектором спонтанной поляризации, прикладывают небольшое напряжение к образцу.

	ТАБЛИЦА 1.
Кристалл LiNbO3
No.	Концентрация магния. 
NMg ,масс.%	Концентрация неодима.
NNd ,масс.%	
1	0	0	
2	0.33	0.31	
3	0.41	0.32	
4	0.68	0	
5	0.79	0	
6	1.04	0	

             2 Показатели преломления кристаллов в видимом и инфракрасном 
                                                         диапазоне спектра излучения.
                          2.1 Дисперсия в видимой и ближней ИК области спектра.
	Были измерены дисперсионные характеристики кристаллов Nd:Mg:LiNbO3 (No.2,3) в видимом и ближнем ИК диапазоне методом наименьшего отклонения луча, используя гониометр-спектрометр ГС-5. Для этого из части кристалла вырезалась призма. На частоте 1.06 мкм для визуализации излучения использовался прибор ночного видения. Абсолютная ошибка измерения составляла в среднем 0.0002. Значения no и ne являются средними по области кристалла, значительно превышающей период модуляции линейной и нелинейной восприимчивостей. Результаты измерения показателей преломления кристаллов No.5,6 представлены в работе [10]. Значения обыкновенного и необыкновенного показателей преломления в кристалле ниобата лития без примесей No.1 получены в статье [11]. Сравнение полученных данных и результатов работ [10,11] позволяет судить о влиянии примеси на дисперсионные характеристики. На Рис.4,5 приведены зависимости изменения no и ne от концентрации примеси магния на длине волны 546 нм и 1064 нм. Видно, что зависимости имеют одинаковый характер в различных областях спектра, причем наличие примеси неодима в кристаллах No.2,3 не влияет заметно на ход этих кривых.
	Дисперсионные характеристики no() и ne() рассматриваемых кристаллов могут быть описаны формулой Селмейера:
                                         ,                                         (10)
где A,B,C,D - коэффициенты Селмейера. Значения коэффициентов Селмейера для кристаллов No 1,2,3,5,6 даны в таблице 2, при этом длина волны используется в нанометрах. С использованием этих коэффициентов были построены дисперсионные кривые, а затем посчитано no() и ne() - отличие дисперсий кристаллов с примесями от дисперсий беспримесного кристалла (рис.6,7), также на графики нанесены экспериментальные точки. Можно заметить, что поведение дисперсии необыкновенного показателя преломления полидоменного кристалла No.2 сильно отличается от хода ne() монодоменных кристаллов. Особенности в спектральном поведении показателя преломления полидоменного кристалла могут быть объяснены влиянием зарядов, находящихся на стенках доменов.

Таблица 2.
Коэффициенты Селмейера кристаллов ниобата лития
с различной концентрацией примеси магния.
Кристалл No.	Поляризация	A	10-4B	10-4C	108D	
1	o
e	4.9025
4.5808	11.8522
9.9699	4.6746
4.3743	2.5609
2.1225	
2	o
e	4.911
4.5999	11.3803
8.3609	5.0317
6.2881	3.0712
4.69	
3	o
e	4.9001
4.5581	11.5737
9.7078	4.8182
4.4267	3.0052
2.3873	
5	o
e	4.9007
4.5574	11.2695
9.2166	4.9275
4.7665	3.9162
3.1645	
6	o
e	4.8853
4.5667	11.0338
8.7097	5.0611
5.3125	3.7467
3.7893	

Рис.4. Зависимость изменения показателей преломления в кристаллах ниобата лития от 
                                  концентрации примеси магния на длине волны 546 нм.

Рис.5. Зависимость изменения показателей преломления в кристаллах ниобата лития от 
                           концентрации примеси магния на длине волны 1064 нм.

Рис.6. Кривые отличия дисперсий необыкновенного показателя преломления кристаллов с примесью магния от дисперсий беспримесного кристалла и экспериментальные точки для кристаллов No 2....,
                                                                         No 3....,
                                                                         No 5....,
                                                                         No 6.....